近日，我校化学学院朱广山教授、邢宏珠教授团队在光催化CO2转化领域取得系列重要进展。面向“双碳”战略背景下太阳能驱动碳资源高值化利用的重大需求。研究团队围绕金属有机框架(MOF)材料中载流子分离效率低、活性位点不足及催化反应产物选择性差等关键瓶颈问题，开展了系列MOF基单原子光催化剂的研究。团队基于对缺陷MOF结构及单原子活性位点配位环境的精准调控，围绕光催化CO2还原过程中的关键科学问题开展系统研究，取得了系列具有重要影响力的成果，为高效光催化体系设计提供了新思路与研究基础。相关成果相继发表在Journal of the American Chemical Society、Chemical Engineering Journal、Angewandte Chemie International Edition等国际知名期刊上。

光催化CO2还原生成高附加值CH3OH产物涉及多电子、多质子耦合反应过程，反应路径复杂，实现高选择性甲醇生成极具挑战。Cu(I)活性位点能够有效稳定关键中间体*CO并促进后续加氢过程，但传统Cu2O等催化剂中高密度Cu(I)位点容易引发C−C偶联反应，生成多碳副产物；而单原子催化剂虽然能够实现Cu位点孤立化，却仍面临Cu(I)易氧化失活及金属团聚等问题。针对上述难题，研究团队通过在缺陷MIL-125-NH2中位点特异性引入氮杂大环配体，构筑具有高稳定常数和不对称配位环境的Cu(I)单原子活性中心。该催化剂在纯水体系中实现了CO2向CH3OH的高效光催化转化，甲醇选择性高达95.9%，并在多次循环反应后仍保持优异稳定性。该研究为稳定低价态单原子活性中心及精准调控CO2还原路径提供了新思路。相关成果以“Site-Specific Asymmetric Coordination Engineering in Defective Metal-Organic Frameworks Stabilizes Cu(I) Active Sites for Selective CO2-to-Methanol Photocatalysis”为题，于2026年发表于Journal of the American Chemical Society。我校化学学院研究生车妍和王博为共同第一作者，朱广山教授、赵媛媛副教授及邢宏珠教授为共同通讯作者。

为解决光催化CO2还原生成CH3OH效率较低的问题，研究团队采用低温热解和席夫碱官能化相结合的策略，成功制备了MOF基Fe单原子光催化剂。该催化剂结合了氧空位（OV）与单原子催化剂（SAC）的优势，在CO2转化为CH3OH中表现出优异性能，其CH3OH产率高达3962 µmol·g-1·h-1，且该催化剂在多次循环反应后仍保持优异稳定性。实验与机理研究表明，Fe单原子与含氧空位Ti簇的协同作用赋予了催化剂优异的反应活性。该研究为实现高性能CO2还原生成高附加值燃料提供了一种创新策略。相关成果以“Synergy of Single-Atom Iron and Titanium-oxo Cluster at Oxygen Vacancy in MIL-125-NH2 to Achieve High-Performance CO2-to-CH3OH Photocatalysis”为题，于2025年发表于Chemical Engineering Journal。我校化学学院研究生车妍和朱常岩博士为共同第一作者，邢宏珠教授为通讯作者。

团队成员通过可控限域合成策略，在UiO-66-NH2晶体内部成功嵌入负载单原子Cu催化活性中心的聚合物氮化碳（PCN），构筑了具有核壳结构的CuSAs@PCN@UiO复合光催化材料。该复合材料同时结合了异质结光催化与单原子催化的优势，实现了CO2向CH3OH的高效光催化转化，其甲醇生成速率达到4.15 mmol·h⁻¹·g⁻¹。机理研究表明，Cu单原子的引入以及MOF壳层与封装CuSAs@PCN之间形成的II型异质结结构，对促进光生电子-空穴分离及提高CH3OH生成效率具有关键作用。该研究为结合异质结光催化与单原子催化实现太阳能驱动CO2高效转化提供了新方案。相关成果以“Confinement Synthesis of Atomic Copper-Anchored Polymeric Carbon Nitride in Crystalline UiO-66-NH2 for High-Performance CO2-to-CH3OH Photocatalysis”为题，于2024年发表于Angewandte Chemie International Edition。我校化学学院研究生刘兴兵、李梦颖和朱常岩博士为共同第一作者，朱广山教授和邢宏珠教授为共同通讯作者。

相关论文的链接网址：

1. Site-Specific Asymmetric Coordination Engineering in Defective Metal–Organic Frameworks Stabilizes Cu(I) Active Sites for Selective CO2-to-Methanol Photocatalysis | Journal of the American Chemical Society

2. Synergy of single-atom iron and titanium-oxo cluster at oxygen vacancy in MIL-125-NH2 to achieve high-performance CO2-to-CH3OH photocatalysis - ScienceDirect

3. Confinement Synthesis of Atomic Copper‐Anchored Polymeric Carbon Nitride in Crystalline UiO‐66‐NH2 for High‐Performance CO2‐to‐CH3OH Photocatalysis - Liu - 2024 - Angewandte Chemie International Edition - Wiley Online Library